Кристаллы ZnO в мид-ИК поле излучают гармоники с четырёхкратной, а не шестикратной симметрией
Нечётные гармоники из оксида цинка в ELI-ALPS модулируются с четырёхкратной симметрией, хотя симметрия решётки даёт шестикратную; теория указывает на анизотропию зон.
Группа, изучавшая зависимость генерации высоких гармоник (ГВГ) в оксиде цинка от ориентации кристалла, сообщает в Applied Physics B: при действии мощных фемтосекундных импульсов среднего инфракрасного диапазона выход гармоник имеет четырёхкратную угловую картину. Одна лишь симметрия гексагональной решётки дала бы шестикратную springer.com
Applied Physics Bspringer.comОткрыть источник ↗. Измерения проведены в исследовательском центре ELI-ALPS на источнике с длиной волны 3,2 мкм и частотой повторения 100 кГц. Он давал импульсы длительностью 45 фс, около четырёх оптических циклов. Пиковую интенсивность держали на уровне 1–1,2 ТВт/см², ниже порога повреждения.
Четырёхкратная модуляция в двух срезах кристалла
Образец толщиной 50 мкм, вырезанный по c-плоскости (0001), дал спектры только из нечётных гармоник до 13-го порядка, выходящих за пределы запрещённой зоны. При повороте линейной поляризации на 180° интенсивность нечётных гармоник достигала максимумов при 0, 45, 90, 135 и 180 градусах. Это четырёхкратная симметрия, тогда как гексагональная базальная решётка предполагает трёхкратную или шестикратную.
Образец толщиной 50 мкм по a-плоскости (11-20), где инверсионная симметрия нарушена, дал и нечётные, и чётные порядки. Гармоники ниже зоны занимали порядки со 2-го по 9-й, выше зоны достигали 19-го в вакуумном ультрафиолете. Нечётные гармоники показали ту же четырёхкратную картину. Чётные имели максимумы при 45 и 135 градусах и подавлялись вдоль главных кристаллографических осей.
Три независимых скана подтвердили воспроизводимость модуляции. В образце a-среза толщиной 200 мкм при 1,2 ТВт/см² спектры уширялись и приобретали сателлитные структуры, заметнее всего у шестой гармоники. Авторы связывают это с нелинейным распространением. Нечётные гармоники сохранили четырёхкратную периодичность, чётные показали двукратную модуляцию.
Модель зонной структуры
Авторы построили микроскопическую модель блоховских электронов в импульсном поле; основное состояние рассчитано эмпирическим псевдопотенциальным методом. Прямая запрещённая зона 3,3 эВ требует поглощения не менее девяти фотонов 3,2 мкм для создания электронно-дырочной пары. Три верхние валентные зоны связаны с нижней зоной проводимости, а две нижние валентные зоны лежат на 0,8 эВ глубже; этот интервал соответствует двум фотонам лазера. Поворот поляризации меняет силу связей и открывает многофотонные пути между валентными состояниями.
Моделирование показывает, что электронно-дырочные пары возникают суб-фемтосекундными вспышками в каждом полупериоде через переходы Ландау–Зенера в экстремумах поля. Теория предсказывает шестикратную модуляцию нечётных гармоник в плоскости (0001), тогда как измерена четырёхкратная springer.com
Applied Physics Bspringer.comОткрыть источник ↗. По мнению авторов, анизотропия многозонной структуры существенно влияет на возбуждение пар и на твердотельную ГВГ.
