Расчёты: центры окраски IV группы–вакансия в алмазе переходят в замещающие дефекты и комплексы XV2
В препринте с DFT-расчётами показано: центры XV захватывают межузельный углерод или вторую вакансию, что может объяснять малый выход после имплантации.
Авторы опубликовали на arXiv · препринт, ещё не прошедший рецензирование, с расчётами из первых принципов о том, как в алмазе образуются центры окраски «группа IV–вакансия» (XV). Здесь X — Si, Ge, Sn или Pb, а V — углеродная вакансия. Исследовали роль вакансий и собственных межузельных атомов углерода (C_i), которые неизбежно вносит ионная имплантация. arxiv.org
arXiv · препринтarxiv.orgОткрыть источник ↗
Центры XV рассматривают для квантовых вычислений и квантовой информации из-за их оптических и спиновых свойств. В расщеплённой вакансионной конфигурации примесь находится между двумя соседними углеродными вакансиями, поэтому центр обладает инверсионной симметрией. Отрицательно заряженный центр имеет спин 1/2, большой фактор Дебая — Валлера, сильное излучение в бесфононной линии и короткое радиационное время жизни. arxiv.org
arXiv · препринтarxiv.orgОткрыть источник ↗
Образование и конкурирующие реакции
По результатам расчётов, образование XV энергетически выгодно: энергии связи велики, барьеры диффузии низки. Однако XV легко захватывает C_i и превращается в замещающий дефект X_s либо захватывает ещё одну вакансию V и образует комплекс XV_2. arxiv.org
arXiv · препринтarxiv.orgОткрыть источник ↗
По мнению авторов, эти конкурирующие реакции дестабилизируют расщеплённую конфигурацию. Они могут объяснять малый выход: центры XV появляются в концентрациях заметно ниже ожидаемых по имплантированной дозе. Ранее цитируемые в работе эксперименты показали, что отжиг имплантированного Ge уменьшает долю расщеплённой конфигурации и увеличивает долю замещающей. Для Sn превращение выражено слабее, и значительная часть остаётся в расщеплённой конфигурации. arxiv.org
arXiv · препринтarxiv.orgОткрыть источник ↗
Зарядовые условия и метод
Уровни зарядовых переходов показывают, что разноимённо заряженные реагенты в этих реакциях никогда не встречаются. Кулоновское отталкивание блокирует реакцию лишь тогда, когда оба реагента несут заряд одного знака. Для захвата C_i это требует сильно выраженных условий n- или p-типа. Исходя из этого авторы предполагают, что управление уровнем Ферми может подавить превращения дефектов и стабилизировать расщеплённую конфигурацию. arxiv.org
arXiv · препринтarxiv.orgОткрыть источник ↗
Расчёты выполнены методом теории функционала плотности в VASP в кубической суперъячейке 4×4×4 из 512 атомов с энергией отсечки плоских волн 420 эВ. Энергии образования и связи, электронную структуру и уровни зарядовых переходов получали с функционалом HSE06. Рассчитанная ширина запрещённой зоны — 5,4 эВ при экспериментальной 5,5 эВ. Барьеры миграции находили методом упругой ленты с восходящим образом в PBE. В проверке функционала для одной из реакций с Si барьер в HSE06 составил 4,37 эВ против 4,23 эВ в PBE. arxiv.org
arXiv · препринтarxiv.orgОткрыть источник ↗
