Два согласованных по времени лазерных импульса усилили сдвиг слоёв в сегнетоэлектрике WTe2
Разделение одного импульса на два со сдвигом по времени дало в WTe2 большую амплитуду сдвига слоёв, чем один импульс той же флюенции, сообщили авторы из Вюрцбурга, Ростока и ETH.
Исследователи из университетов Вюрцбурга и Ростока и ETH Zurich показали, что разделение фемтосекундного лазерного импульса на два разнесённых во времени импульса вызывает в дителлуриде вольфрама (WTe2) более сильное межслойное скольжение, чем один импульс с той же суммарной флюенцией. Работа опубликована в Nature Physics и доступна на nature.com; первый автор — Геррит Хорстманн (Gerrit Horstmann). nature.com
nature.comnature.comОткрыть источник ↗ WTe2 относится к ван-дер-ваальсовым сегнетоэлектрикам со скольжением: его поляризация возникает из-за взаимного смещения соседних слоёв.
Почему один сильный импульс упирается в насыщение
Смещающее возбуждение когерентных фононов, основной способ запускать структурное движение светом, обычно предполагает, что сила, действующая на решётку, растёт линейно с плотностью фотовозбуждённых носителей. При сильном возбуждении эта линейность нарушается и ограничивает достижимое смещение. Измерения генерации второй гармоники с временным разрешением показали, что фонон межслойного скольжения, определяющий сегнетоэлектричество, насыщается и даже ослабевает при возбуждении одним импульсом.
Расчёты из первых принципов объясняют это зонно-специфической электрон-фононной связью. Заселение высоколежащих электронных состояний создаёт силы, противодействующие скольжению. По словам Хорстманна, дополнительная энергия света тогда уже не даёт соответственно большего смещения слоёв.
Два импульса вместо одного
В полиморфе Td, устойчивом при температуре ниже 565 K, WTe2 имеет трёхслойную структуру без инверсионной симметрии, а поляризация направлена вдоль оси c. nature.com
nature.comnature.comОткрыть источник ↗ Оптическое возбуждение запускает моду скольжения на частоте 0,24 ТГц, которая толкает решётку к высокосимметричной конфигурации и в итоге восстанавливает инверсионную симметрию.
Команда разделила оптическую энергию между двумя точно разнесёнными по времени импульсами, подобранными так, чтобы не заселять противодействующие состояния. При неизменной суммарной флюенции амплитуды фононов оказались заметно больше. По данным авторов, ступенчатое возбуждение восстанавливает линейность и усиливает скольжение сверх предела одиночного импульса. Задержка служит управляющим параметром: после первого импульса возбуждённые электроны частично релаксируют до прихода второго.
Усиленный отклик решётки также дал больший контроль над сегнетоэлектрической поляризацией. Авторы сообщают о сильной корреляции между амплитудой моды скольжения, затуханием и частотой, которую трактуют как ангармоническую связь, опосредованную когерентным движением ядер. Этот режим возникает только вдали от равновесия.
