Катализатор Ni–N–C обеспечил восстановление 3

Исследователи из Сеульского национального университета, Университета Соган и Университета Корё продемонстрировали, что контроль азотного окружения в одноатомных катализаторах Ni–N–C обеспечивает прямое электрохимическое восстановление разбавленного углекислого газа, о чем сообщается в журнале Nature Communications doi.org. Промышленные дымовые газы обычно содержат от 3% до 15% CO2, из-за чего прямое восстановление ранее ограничивалось диффузионными трудностями и паразитной реакцией выделения водорода doi.org.

Конфигурация азотных центров

Чтобы исключить предварительную энергозатратную очистку газов, ученые изменили соотношение пиридинового и пиррольного азота вокруг изолированных центров никеля в структуре Ni–Nx вместо модификации самого металла doi.org. Это позволило отследить влияние локального атомного окружения на процесс электровосстановления в условиях дефицита реагента doi.org.

Эстафетный механизм десорбции

Анализ электронного состояния и расчеты методом теории функционала плотности показали, что пиридиновый азот образует обратимый аддукт с диоксидом углерода doi.org. За счет эстафетного механизма десорбции и повторной адсорбции локальная концентрация молекул CO2 возле активного никелевого центра возрастает doi.org.

По данным авторов, соседний азотный мотив регулирует доступность реагента, не нарушая собственный путь протекания реакции на никелевом центре doi.org. Полученные результаты задают принцип проектирования одноатомных катализаторов для работы при низких парциальных давлениях CO2 doi.org.

В SNU и Университете Корё создали катализатор Ni–N–C для восстановления 3–15% CO2

Конфигурация азотных центров

Эстафетный механизм десорбции

Источники · 1

Читайте также

Теменная кора мозга человека адаптирует кодирование чисел к контексту